Химические реакции и фазовые превращения лежат в основе различных явлений, от космологических процессов до возникновения жизни на Земле и до современных технологий, и поэтому представляют огромный интерес как для фундаментальных, так и для прикладных наук.
Здесь я представляю обзор последних достижений на стыке вычислительной математики, материаловедения и химической инженерии.
#PaperReview
Обзор
Это исследование внесло множество заметных вкладов:
1. Автоматическая маркировка данных
Быстрое преобразование Фурье использовалось для автоматизированного и надежного обозначения данных.
2. Идентификация дефекта
Глубокое обучение использовалось для сопоставления перебоев в периодичности решетки с атомными дефектами в WS2, легированном Mo, что эффективно выявляло атомные дефекты в данных.
3. Классификация дефектов
Затем была использована модель гауссовой смеси для вероятностного кластеризации дефектов. При рассмотрении эти кластеры хорошо соответствуют теоретическим интерпретациям.
4. Сопоставьте выученные абстракции с теоретической физикой.
Используя вышеуказанное для обработки данных, исследователи смогли:
- Выявление и описание пространственно-временного поведения повторяющихся типов дефектов.
- Изучите диффузию избранных (S вакансий) дефектов.
- Предлагаем подробное исследование динамики переходов в комплексах Mo-S.
С помощью этого приложения демонстрируется, что сквозное машинное обучение можно использовать для обнаружения закономерностей, которые хорошо понимаются через призму традиционной физики / химии. Одним из возможных амбициозных следующих шагов этой работы будет кодирование различных задач обучения с динамикой перехода или характеристиками фазовой эволюции с помощью законов, понятных в физической литературе, с целью ограничения пространства поиска для ответа на вопросы, выходящие за рамки нашего текущего понимания.
Анализ глубинного обучения дефектов и фазовой эволюции во время преобразований, индуцированных электронным пучком в WS2
Современные достижения в области сканирующей просвечивающей электронной микроскопии (STEM) позволяют непосредственно визуализировать динамические явления на атомном уровне, некоторые методы даже предлагают методы контролируемого движения атомов через решетку.
Эти методы визуализации и преобразования могут внести свой вклад в решение разнообразного круга проблем (от медицинской диагностики до аэрокосмической техники и интеллектуального топлива для преодоления энергетического кризиса). Таким образом, материаловедение может играть важную роль во многих областях. научные, инженерные и медицинские проблемы нашего поколения.
Реализация этого потенциала сопряжена с техническими проблемами. Один из них (приобретающий все большее значение) - это автономные процессы этих богатых источников данных.
В этой статье авторы:
«Проанализировать фазовую эволюцию WS2, легированного молибденом, во время облучения электронным пучком».
С целями:
«Разработка сети глубокого обучения для быстрого анализа этих динамических данных, анализа путей трансформации, создания библиотеки дефектов и изучения мельчайших искажений в локальной атомарной среде вокруг интересующих дефектов, в конечном итоге создавая полную структуру для изучения динамики точечных дефектов. и реакции ».
Необработанные данные: визуализация STEM
STEM (сканирующая просвечивающая электронная микроскопия) были сняты "фильмы" WS2, легированного Mo, во время облучения электронным пучком, как показано здесь:
Существующие методы анализа дефектов материалов выполняются вручную и часто неэффективны.
Статистический запрос
Процесс моделирования состоял из различных этапов, каждый из которых сопровождался соответствующими методами и анализом.
Сверточная нейронная сеть
Идентификация дефекта
Для разработки автономных инструментов необходимо отказаться от ручных процессов. Известно ли, что каждый тип дефекта связан с периодическим искажением в структуре решетки, поэтому один кадр из фильма STEM может использоваться в качестве входных данных для прогнозирования каждого вида дефекта. CNN (ConvNet) используется для сопоставления входных кадров с дефектами. Также было показано, что сеть может обнаруживать дефекты, которые не включены в обучающий набор.
ConvNet
Модель CNN была обучена отображать входные данные в выходное пространство (изображение) равного размера, учитывая вероятность того, что каждый пиксель в изображении принадлежит определенному классу дефектов.
Сеть способна:
- Локализация беспорядков решетки на атомном уровне.
- Вернуть расположение дефекта.
- Обобщите на невидимые дефектные структуры.
Быстрые преобразования Фурье
Предварительная обработка изображений
БПФ (быстрое преобразование Фурье) и обратное БПФ использовались для маркировки данных для CNN. БПФ может надежно изолировать области дефектов, обеспечивая разметку пикселей, используемую для обучения аппроксиматора функции.
После обучения CNN может похвастаться рядом преимуществ перед БПФ:
- CNN намного эффективнее во время выполнения.
- CNN более устойчива - инвариантна к вращению и масштабированию.
- CNN лучше обобщает неизвестные типы дефектов (искажения решетки).
Модель гауссовой смеси (GMM)
Классификация дефектов
Теперь, когда необработанные видеоданные могут быть надежно автономно помечены пакетным обновлением FFT → CNN. Атомные дефекты могут быть идентифицированы в динамических данных STEM на WS2, легированном Mo. Хотя это сработало с большой точностью, анализ был продолжен, чтобы сгруппировать дефекты, а затем оценить, соответствует ли это нашим текущим теоретическим моделям.
GMM использовался для вероятностной кластеризации (немаркированных) дефектов в 5 классов.
Эта классификация позволяет нам начать сопоставление изученных представлений с хорошо понятными теоретическими моделями из литературы по химии / физике. Можно заметить, что:
- Классы 1 и 3 соответствуют замещающему атому в подрешетке W с меньшим числом Z, которое мы интерпретируем как легирующая добавка Mo (MOw).
- Классы 4 и 5 связаны с вакансией в подрешетке W (Vw) и в подрешетке S (Vs) соответственно.
Оценка коэффициентов вариации и диффузии
Анализ индивидуальных дефектов
Кроме того, можно оценить характеристики диффузии выбранных видов дефектов, используя выходные данные классификации GMM. Исследованы диффузионные свойства вакансий S.
Конкретные классы дефектов затем проецировались из трехмерной пространственно-временной диаграммы в двухмерное представление путем выбора «окон» конкретных классов дефектов (как показано на рисунке 4).
Затем был применен кластер на основе плотности для оценки дисперсии каждого распределения и коэффициента диффузии в рамках модели случайного блуждания в двух измерениях.
Анализ основных компонентов (PCA)
Локальный кристаллографический анализ
Анализ был продолжен, проведен локальный кристаллографический анализ классов 1 и 3. Это было выполнено:
- Были выбраны дефекты примеси Mo (экстракция GMM класса 1 и 3).
- «Поиск атомов», основанный на глубоком обучении, был использован для извлечения позиций атомов в тысячах зашумленных изображений.
- Затем эти конфигурации атомов были объединены, чтобы получить изображение средней конфигурации дефекта. На усредненных изображениях представлен центральный атом Mo и шесть соседних атомов W. для каждого класса дефектов.
- Затем был применен PCA для точного определения первых двух собственных мод усредненных изображений - для извлечения векторов максимальной вариации.
Представляется вероятным, что существует значительное изменение относительного положения центрального атома Мо по отношению к соседним атомам W. Это может быть связано с наличием вакансий S рядом с допантом Mo.
Марковский процесс
Переходная динамика
Затем анализ PCA и симметрия решетки были использованы для разделения 2 классов (класс 1 и 3) на 4 подкласса. Эти подклассы представляют:
- MOw: неискаженный
- (MOw + Vs): 3 комплекса MOw + Vs.
Анализ перехода состояния дефекта
Как показано на рисунке 6a, каждый «поток» описывает дефект, перемещающийся между состояниями. Как следствие, мы можем анализировать переход между состояниями как марковский процесс.
На рисунках 6.c и 6.d представлены соответственно динамическая схема и матрица перехода (описывающая вероятность перехода между состояниями дефекта).
С теоретической точки зрения физики / химии можно утверждать, что переходы между состояниями соответствуют нижнему диффузионному барьеру S-вакансии (одноатомная вакансия). Похоже, что эти химические структуры недолговечны и нестабильны (что само по себе может быть заметным вкладом).
Наконец, данные показывают, что изменение количества вакансий S из разных направлений решетки может объяснить вероятности перехода в дефектное состояние.
Резюме
В этом исследовании подробно описан комплексный подход ML к моделированию фазовой эволюции и дефектов во время преобразований, индуцированных электронным пучком в WS2, с помощью:
1. Автоматическая маркировка данных (БПФ)
2. Идентификация дефекта (CNN)
3. Классификация дефектов (GMM)
4. Сопоставьте выученные абстракции с теоретической физикой (анализ моделей PCA и Маркова).
